История праздника восходит к церковной традиции, существовавшей в Болгарии в X—XI веках. Самые ранние данные по празднованию 11 мая дня равноапостольных святых просветителей Кирилла и Мефодия, известных также как «Солунские братья», датируются XII веком, хотя они были признаны святыми ещё в конце IX века. В отдельности память святого Кирилла отмечается 14 (27) февраля, святого Мефодия — 6 (19) апреля, в дни их смерти.
Общий праздник святых Кирилла и Мефодия отмечался болгарской церковью и в следующие века, а в эпоху болгарского Возрождения превратился в праздник созданной ими азбуки. Этот праздник выражал духовное стремление к церковной независимости, национальному самоопределению, расцвету просвещения и культуры болгар. Праздник отмечался не только в болгарских землях, но и среди эмигрантов в России и Румынии, болгарских студентов за границей, заключённых в турецких тюрьмах.
Празднование памяти святых братьев ещё в старые времена имело место у всех славянских народов, но затем, под влиянием исторических и политических обстоятельств, было утрачено. В начале XIX века, вместе с возрождением славянских народностей, обновилась и память славянских первоучителей. В 1863 году в России было принято постановление праздновать память святых Кирилла и Мефодия 11 мая.
В 1863 году Российский Святейший Синод определил, в связи с празднованием тысячелетия Моравской миссии святых Кирилла и Мефодия, установить ежегодное празднование в честь преподобных Мефодия и Кирилла 11 мая.
В 1985 году в СССР, когда отмечалось 1100-летие преставления Мефодия, день 24 мая был объявлен «праздником славянской культуры и письменности». По словам Александра Крутова, «Начал он отмечаться 24 мая 1986-го в Мурманске — самом северном городе страны. „Застрельщиками“ стала группа энтузиастов во главе с местным писателем Виталием Масловым и его московскими коллегами Владимиром Крупиным, Юрием Кузнецовым, Владимиром Личутиным и некоторыми другими. Потом центры торжеств переходили по городам и весям: Вологда, Великий Новгород, Киев, Минск, Смоленск, Владимир, Белгород, Кострома… Среди ярких участников перебывали практически все самобытные русские писатели-„почвенники“, и прежде всего Василий Белов и Валентин Распутин».
30 января 1991 года Президиум Верховного Совета РСФСР принял постановление о ежегодном проведении «Дней славянской культуры и письменности». Столицей праздника каждый год становился какой-нибудь новый населённый пункт России (кроме 1989 и 1990 годов, когда столицами были соответственно Киев и Минск). Участниками первого праздника, который состоялся в 1986 году в Мурманске в рамках традиционных литературных встреч «Дни Баренцева моря», стали писатели: В. С. Маслов, В. Смирнов, В. Тимофеев, О. Воронова, Б. Орлов, Н. Колычёв, И. Козлов, В. Сорокажердьев, В. Санги, В. Крупин, Ю. Кузнецов, В. Устинов, Ю. Медведев, С. Шуртаков, В. Личутин, В. Бондаренко, И. Меркурьев, В. Шапошников, Г. Юшков, В. Шириков.